Исследовательской группе под руководством профессора химии Франка Глориуса из Westfälische Wilhelms-Universität Münster удалось использовать так называемые кетильные радикалы для новой многокомпонентной реакции. Это можно использовать для производства полезных соединений экологически безопасным способом.
Более устойчивое использование химических ресурсов является частью Повестки дня ООН на период до 2030 года. Поэтому химики-синтетики работают над разработкой и проведением эффективных синтезов. В синтетическом арсенале химика-органика центральную роль играют процессы, которые связывают несколько молекул (партнеров связывания) на одной стадии - так называемые многокомпонентные реакции (МКР). Они считаются устойчивыми и экологически чистыми технологиями для быстрого производства сложных структур и лекарств за одну стадию реакции. Исследовательская группа под руководством профессора химии Д. Франк Глориус (Вестфальский университет Вильгельма в Мюнстере) и др. Huan-Ming Huang (WWU Münster и ShanghaiTech University) впервые удалось использовать так называемые кетильные радикалы для нового MCR. Это исследование было опубликовано в недавно созданном журнале Nature Synthesis.
„Кетильные радикалы являются очень важными соединениями в синтетической химии. Их часто используют при изготовлении структурно сложных натуральных продуктов. Однако каталитические химические превращения с использованием кетильных радикалов остаются сложной задачей. Для их образования часто требуются «жесткие» условия реакции с высокой температурой. Радикалы также могут быть неизбирательными в своих путях реакции, что затрудняет их контроль», - объясняет Хуан-Мин Хуанг.
Исследовательская группа использовала кетильные радикалы и палладиевый катализ, стимулированный видимым светом, для создания MCR между несколькими партнерами связывания. При выборе партнеров сочетания (альдегиды, 1,3-диены и различные нуклеофилы) исследователи учитывали различные аспекты: какие вещества необходимы для протекания реакции, какие легкодоступны и какие продукты полезны?
«Нам удалось укротить радикалы кетильного типа, объединив видимый свет с небольшим количеством имеющегося в продаже палладиевого катализатора», - отмечает соавтор Питер Беллотти. «Этот практически простой, окислительно-восстановительный нейтральный и, следовательно, экологически безопасный подход может стать общей платформой для построения так называемых сложных мотивов гомоаллильных спиртов, структурных мотивов, часто используемых в синтетической химии. Одностадийный синтез ключевых промежуточных продуктов, которые могут быть в дальнейшем переработаны в ценные продукты, является доказательством универсальности этого подхода». функциональная теория (DFT) - Расчеты.
«Мы предполагаем, что комбинация видимого света с переходными металлами, такими как палладий, может вдохновить на дальнейшие непредвиденные синтетические преобразования, выходящие за рамки установленных катализируемых реакций», - резюмирует Фрэнк Глориус.