Исследователи из Университета Хьюстона и Тринити-университета впервые представили прямые доказательства каталитического окисления монооксида углерода, опосредованного водой.
В работе использовались наночастицы золота и диоксид титана в качестве катализатора для ускорения процесса, и было установлено, что вода служит сокатализатором реакции, которая превращает монооксид углерода в диоксид углерода. В то время как исследователи работали с окислением монооксида углерода с использованием золотых катализаторов в течение многих лет и поняли, что вода может изменить реакцию, никто ранее не мог полностью объяснить, почему это работает.
«Мы можем с высокой степенью уверенности сказать, что теперь мы понимаем роль каждого из компонентов и то, что они делают во время этой каталитической реакции», - сказал Ларс Грабов, доцент кафедры химической и биомолекулярной инженерии в университете. Хьюстона. Он и Хье Доан, доктор философии. студент Инженерного колледжа UH Cullen, разработал вычислительное моделирование для поддержки экспериментов, проводимых химиками Тринити-университета Бертом Чендлером, Кристофером Перселлом и Джонни Сааведрой.
Чандлер, профессор химии в Тринити, сказал, что работа была настоящим сотрудничеством. «Чтобы это произошло, потребовались все наши усилия», - сказал он. «То, что мы сделали, - это преодоление разрыва между наукой о поверхности и вычислительными людьми. Мы знали, что вода помогает реакции, но не полностью понимали ее роль. Теперь мы знаем, что вода является сокатализатором этой реакции».
При использовании в ювелирных изделиях золото ценится за его нереактивные свойства - оно не ржавеет и не тускнеет под воздействием воздуха или воды. И исследователям давно известно, что, несмотря на свою репутацию инертного металла, наночастицы золота могут работать как катализатор, ускоряющий химическую реакцию.
Но никто точно не знал, почему это сработало. Вода оказалась ключевой, даже если она явно не добавлялась в процесс, сказал Грабоу.
Следовые количества воды, извлеченные из воздуха, стимулировали реакции на поверхности золотых катализаторов, сказал он.
Во время экспериментов и вычислительного исследования исследователи изучили, как вода, поверхностные гидроксилы и поверхность раздела металл-носитель взаимодействуют во время окисления монооксида углерода на золото-титановом катализаторе.
Во всех случаях практически безбарьерный перенос протона снижал общую энергию системы, генерируя H2O2 или OOH. Как только образовался OOH, он мигрировал вдоль частицы Au, позволяя атомам вблизи, но не строго на поверхности раздела металл-подложка, участвовать в реакции», - написали они, описывая свои открытия, имея в виду образование перекиси водорода или гидропероксила и гидропероксила. миграция по частицам золота.
По сути, они обнаружили, что протоны из тонкого слоя воды, растянувшегося по поверхности катализатора, отрываются от молекул воды и прикрепляются к молекулам кислорода, ненадолго перемещаясь по поверхности катализатора, чтобы подстегнуть реакцию, прежде чем вернуться в слой воды.
Предыдущие модели, как правило, фокусировались на отдельных компонентах реакции, сказал Грабоу, что сделало этот проект первым, объединившим все аспекты в единую модель, которая полностью поддерживает экспериментальные наблюдения химиков Trinity. Чендлер сказал, что работа может обеспечить способ производства чистого водорода из нефти и природного газа.